En varios sistemas de estado sólido, se encuentra que el efecto Hall cuántico (QHE) demuestra disipación protegida topológicamente sin canales de borde con su conductancia transversal cuantificada por e²/h, Donde e y h son la carga elemental y la constante de Planck, respectivamente^1,2,3,4,5. Este peculiar comportamiento es crucial, por ejemplo, en la implementación de estándares de resistencia basados ​​en cuánticos con una precisión y reproducibilidad extremadamente altas.⁶. Entre los pocos sistemas conocidos que manifiestan QHE, el grafeno recibe especial atención por su estructura de banda distinta y el resultado Nº nivel de Landau (LL) a la energía de ({varepsilon }_{{{{rm{LL}}}}}(N)={{{rm{sgn}}}}(N){v}_{{rm{F}}}raíz cuadrada{2ehslash B | N| }) bajo campo magnético B, Donde v_F es la velocidad de Fermi^7,8,9 y la cuantización de Landau del grafeno en el espacio de parámetros de B y n se define como el famoso ventilador Landau, con todos los LL extrapolados linealmente al punto de neutralidad de carga (CNP)^8,9,10.

Se sabe que el acoplamiento interfacial afecta el QHE en el grafeno, generalmente de dos maneras diferentes: impurezas de carga que causan una movilidad reducida pero una meseta cuántica de Hall (QH) más amplia en algunas circunstancias⁶, y transferencia de carga que, hasta cierto punto, cambia el dopaje efectivo^{11,12,13,14,15,16}. Las teorías predicen que la interacción entre un aislante antiferromagnético y el grafeno puede dar lugar a estados fundamentales cuánticos topológicos, como las fases de Hall anómalas cuánticas.^17,18,19. Experimentalmente, RuCl₃El /grafeno está, de hecho, manchado con una fuerte transferencia de carga, que a veces posiblemente esté acoplada al magnetismo.²⁰ y a veces no completamente evidenciado por lo que²¹.

En este trabajo, investigamos el caso de una monocapa de grafeno interconectada con CrOCl, un aislante antiferromagnético. Al examinar múltiples configuraciones de grafeno encapsulado con nitruro de boro hexagonal (h-BN) y/o CrOCl, mapeamos el peculiar acoplamiento interfacial entre la red de panal de carbono y CrOCl en el espacio de parámetros de temperatura. T, dopaje de puerta total n_a , campo magnético B y campo de desplazamiento D. A bajas temperaturas, a las que la masa de CrOCl era totalmente aislante, se encontró un fuerte acoplamiento interfacial (SIC) en ciertos rangos de puerta. En campos magnéticos finitos, esto condujo a un cruce sintonizable de puerta de cuantización de Landau similar a un ventilador a una cascada. En régimen SIC, una fase QHE con dependencia parabólica entre B y D se obtuvo en un amplio rango de dopaje efectivo de 0 a 10¹³ cm^-2, con una cuantización de Landau de un ν = meseta de ±2 a partir de un valor tan bajo como sub-100 mT a 3 K, y permaneció cuantificado a ~350 mT a 80 K.

El grafeno monocapa, las escamas finas de CrOCl y las escamas de h-BN encapsuladas se exfoliaron a partir de cristales a granel de alta calidad y se apilaron en condiciones ambientales mediante un método de transferencia en seco.²². A continuación, las heteroestructuras de van der Waals se modelaron en barras de Hall con el borde de los electrodos en contacto. Como se ve en la Fig. 1a, la curva de efecto de campo de las muestras de h-BN-grafeno-CrOCl (curva roja) difiere de las convencionales de h-BN-grafeno-h-BN (curva azul), con la desaparición del pico resistivo de Dirac y una sintonizabilidad de puerta degradada ( las configuraciones se ilustran en la Fig. 1a recuadros). Figura 1b muestra la estructura cristalina de CrOCl (ref. ²³). Primero comenzamos con dispositivos de puerta única y descubrimos que se produjo un SIC y afectó el dopaje real en el grafeno, que exhibió una discrepancia drástica con el dopaje esperado de un dieléctrico de puerta convencional, como se muestra en las figuras complementarias. 1–6.

a, Curvas de efecto de campo de grafeno encapsulado con h-BN y/o CrOCl. Inserciones: configuraciones esquemáticas. b, Esquemas de la estructura cristalográfica de CrOCl. c,d, Imagen de micrografía óptica de una muestra típica de h-BN–grafeno–CrOCl (c), ilustrado en d. Barra de escala, 5 μm. e, Mapa de color de un escaneo de doble puerta del efecto de campo en una muestra típica, medida a una temperatura de T = 3 K y un campo magnético de B = 0.

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Figura 1c muestra la imagen óptica de un dispositivo típico h-BN-grafeno-CrOCl, con su estructura ilustrada en la Fig. 1d. Un mapeo de puerta dual de la resistencia obtenida en T =3 K se da en la Fig. 1e. Se ven tres regiones notables, cada una separada por un pico resistivo y marcadas como dopaje de huecos o de electrones, según lo determinado por las mediciones en campos magnéticos altos que se analizan a continuación. Para dilucidar aún más el SIC en el sistema actual, definimos el campo de desplazamiento efectivo como D_ef = (C_tgV_tg - C_bgV_bg) / 2ϵ₀ - D₀, y el portador total inducido de las dos puertas como n_a  = (C_tgV_tg + C_bgV_bg)/e - n₀, como se usa comúnmente en dispositivos de grafeno de puerta dual^24,25. Aquí, C_tg y C_bg son las capacidades de puerta superior e inferior por área, respectivamente, y V_tg y V_bg son los voltajes de puerta superior e inferior, respectivamente. n₀ y D₀ son el dopaje residual y el campo de desplazamiento residual, respectivamente. Observe que el dopaje real en el grafeno n_grafeno puede verse afectado por los estados interfaciales de CrOCl, cuya densidad de portadores se define como n₂ (Nota complementaria 1), y por lo tanto diferente de n_a en la fase SIC, como se discute más adelante. Ejemplos de mapas de doble compuerta de resistencia de canal en el D_ef–n_a el espacio se dan en las figuras complementarias. 7–12.

Figura 2a muestra un escaneo de campo magnético de R_xy a lo largo de una densidad portadora fija en el lado del agujero con n_a  ≈ −3.8 × 10¹² cm^-2 (línea discontinua roja en la Fig. 2b, un mapeo de la resistencia del canal del dispositivo-S16 en el D_ef-n_a espacio). Poco D_ef se ve la dependencia de la fracción de llenado (es decir, LLs). Este es el comportamiento estándar del grafeno monocapa, ya que no hay z dimensión y, por lo tanto, el campo de desplazamiento no juega ningún papel en los LL. Sorprendentemente, como se muestra en la Fig. 2c, una exploración de campo magnético de resistencia transversal R_xy a lo largo de n_a  ≈ + 1.8 × 10¹² cm^-2 (línea discontinua verde en la Fig. 2b) exhibe patrones drásticamente diferentes en comparación con el de la Fig. 2a. Se proporcionan más detalles de los tipos de portadores en los dispositivos de puerta dual en la figura complementaria. 13. Esto, como en la Fig. 2c, permite alcanzar el lado del electrón en D_ef ≈ 0.8 Vnm^-1, como lo indican los perfiles de línea de ambos R_xx y R_xy a 12 T en la Fig. 2d. En este régimen (lo llamamos fase SIC-QHE), R_xy se cuantifica en un espacio de parámetros extremadamente amplio. por ejemplo, en B = 14 T, una fracción de llenado de ν = ±2 se encuentra en el dopaje efectivo de n_a de 0 a 10¹³ cm^-2 con una diferencia de campo de desplazamiento δD de más de ~2 V nm^-1, que se convierte en una gama muy amplia de voltajes de puerta.

a,c, Mapas a color de R_xy como una función de B, grabado a lo largo del rojo (a) y verde (c) líneas discontinuas en b. b, R_xx en el espacio de parámetros de D_ef y n_a , medida a 14 T y 3 K. d, Perfiles de línea de R_xx y R_xy at B = 12 T en c. e,f, Perfiles de línea a lo largo de las líneas discontinuas amarillas en b of R_xx y R_xy at D_ef = 0.35 Vnm^-1 (e), con el zoom σ_xy se muestra en la f. g, cruce sintonizable de puerta de cuantización Landau tipo abanico a tipo cascada en D_ef = 0.35 Vnm^-1.

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Figura 2e muestra los perfiles de línea de R_xx y R_xy at D_ef = 0.35 Vnm^-1 (a lo largo de la línea discontinua amarilla en la Fig. 2b) a B = 14 T y T = 3 K. Se ve que en el lado del agujero (señalado como la fase QHE convencional), las cuantizaciones de Landau están de acuerdo con las observadas en el grafeno monocapa convencional^8,9. Levantamiento de degeneración completa con cada entero llenando fracciones de ν = –2 a –10 se ve en la ventana ampliada en la Fig. 2f. Al ajustar la curva de efecto del lado del agujero en un campo magnético cero (Fig. 14), la movilidad del portador de agujeros se estimó en alrededor de 10⁴ cm² V^-1 s^-1. En el lado positivo de n_a en la Fig. 2e, la fase SIC-QHE dominó, como la meseta QH de ν = –2 extendido en todo el rango de puerta. Al variar los campos magnéticos en D = 0.35 Vnm^-1, obtuvimos un mapa de color en el espacio de parámetros de B y n_a , que se muestra en la Fig. 2g. Se ve que el SIC condujo a un cambio en la cuantización de Landau del conocido comportamiento en abanico a uno en cascada. Para verificar n_grafeno comparado con n_a en la muestra extrajimos n_ef de la resistencia de Hall en campos bajos (es decir, B < 0.5 T antes de que comenzara la oscilación cuántica)—Fig. 2g muestra una pendiente de ~1 con n_a en la fase convencional, pero una fuerte salida en una positiva n_a , como se muestra en la figura complementaria. 15. Además, para tener una imagen global de las principales características descritas anteriormente, los mapas de colores que se muestran en la Fig. 2 se volvieron a representar en una presentación tridimensional, como se muestra en la figura complementaria. 16. Todas estas observaciones fueron reproducibles en múltiples muestras (Figs. 17 y 18), y también se confirmó en muestras fabricadas en una caja de guantes, lo que descartó defectos en las heteroestructuras de grafeno-CrOCl (Fig. 19).

El resultado central de este artículo es la observación de una fase SIC-QHE, en la que las cuantizaciones de Landau parecen estar 'fijadas', como se muestra en la Fig. 2g. Una explicación trivial para esto sería que la acumulación de carga en la interfaz de grafeno-CrOCl apantallaba los voltajes de puerta positivos aplicados, lo que conduce a una falla en la inyección de electrones. Sin embargo, como se muestra en la Fig. 2c, D_ef baraja totalmente las LL (de ahí el n_grafeno), lo que descarta la imagen de 'fijación de carga', como sería entonces D independiente, como en la fase QHE convencional (como en la Fig. 2a). Además, la cuantización de Landau parecía acercarse a la B = 0 límite en la fase SIC-QHE, como se muestra en la Fig. 2c.

Para aclarar aún más este escenario desconcertante, llevamos a cabo un escaneo ampliado de la parte del campo magnético bajo de la Fig. 2c. Definimos el campo de desplazamiento en el que el tipo de portador cambia de huecos a electrones como D_neutral, y así el D El eje se renormalizó como δD = D - D_neutral. Como se muestra en la figura. 3a, b (R_xx y R_xy, respectivamente), se ven amplias mesetas de Landau. Las regiones cuantizadas tocan el B = 0 línea T, y todavía existe un pequeño ancho en la vecindad de un campo magnético cero. los D–B la relación de LL observada aquí es distinta de las que se encuentran en otros sistemas de grafeno multicapa^26,27,28. Tomamos el δD = –0.08 Vnm^-1 aquí (indicado por la línea discontinua blanca en la Fig. 3b), y trazamos ambos R_xx y R_xy (Higo. 3c). Las curvas muestran una meseta bien cuantificada de R_xy= ± 0.5h/e² a partir de B tan bajo como sub-100 mT, en el que R_xx muestra valores evocadores cercanos a cero en cada meseta. Aunque se afirma un efecto Hall anómalo cuántico (QAHE) o aislador de Chern en los sistemas de grafeno^29,30,31,32, nuestro dispositivo con una heteroestructura h-BN-monocapa-grafeno-CrOCl parece ser topológicamente trivial cuando un campo magnético está completamente ausente, y el observado R_xy cuantización a un nivel muy bajo B todavía está en el régimen de estados QH, como la cuantificación de ν = ± 2 se hereda de los electrones de Dirac, y no se observa histéresis magnética (es decir, el campo coercitivo) en el ciclo de seguimiento-retroceso de una exploración magnética en nuestro sistema (indicado por flechas en la Fig. 3c, y véase la figura complementaria. 20). Se puede ver más discusión en la Nota complementaria 2. Se descartó un efecto trivial de la fuga de la puerta, y se probaron múltiples muestras a una temperatura máxima antes de que ocurriera la fuga de la puerta, que se muestra en las Figs. 21–23. En particular, esta fase robusta SIC-QHE en la heteroestructura de grafeno/CrOCl prevalece a temperaturas mucho más altas (Fig. 3c recuadro).

a,b, R_xx (a) y R_xy (b) del dispositivo-S16 trazado en el espacio de parámetros de δD y B. c, Perfiles de línea de R_xx y R_xy en dD = –0.08 Vnm^-1. Recuadro: dependencia de la temperatura de otra muestra típica (dispositivo-S40) en δD = –0.15 Vnm^-1. d, Perfil de línea de R_xx in a at B = –1 T (indicado por la línea discontinua blanca vertical). Los puntos rojos son picos resistivos seleccionados por cada máximo. e, Dependencia de δD y (raíz cuadrada{N}). La línea continua negra es un ajuste lineal. f, Dependencia parabólica de (updelta D=raíz cuadrada alfa{B|N| }), trazado con α = 0.513 y |N| <200.

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Al extraer un perfil de línea de R_xx en la Fig. 3a at B = –1 T (indicado por la línea discontinua blanca vertical), se encontraron picos resistivos en cada LL, como lo indican los puntos rojos en la Fig. 3d. Se encontró que el δD valores en cada pico resistivo estaban en dependencia lineal con (raíz cuadrada{N}), con las N las NLL, que se muestra en la Fig. 3e. Esta es una dependencia energética típica de la cuantización de Landau en el grafeno monocapa convencional. De hecho, el dD–B La relación se puede ajustar usando una curva parabólica como (updelta D=raíz cuadrada alfa{B| N| }). los picos de R_xx del primer LL en la Fig. 3a (círculos rojos) se ajustaron con una curva parabólica sólida blanca, con α = 0.513. Luego se trazaron las primeras 200 LL (Fig. 3f), y simuló bien el δ experimentalD datos. Esto indica que δD sintoniza linealmente el potencial químico de los LL de grafeno, lo que nos estimuló a proponer un posible mecanismo para explicar el SIC-QHE como se describe en la siguiente sección. Curiosamente, la fase SIC-QHE observada parece no tener conexión con la naturaleza antiferromagnética de CrOCl, ya que su temperatura Néel es ~13 K (ref. ²³), mucho más baja que la temperatura límite superior para la fase SIC-QHE. Además, notamos que un compuesto hermano de CrOCl, FeOCl, es mucho menos estable y no se pudo usar para verificar la universalidad de los hallazgos en este trabajo (Fig. 24).

Luego volvimos a graficar (Fig. 4a) el R_xx del dispositivo-S16 en el D_ef–n_a espacio a 14 T con color falso que separa el límite entre las fases convencional y SIC, y los LL denotan naturalmente líneas de isodopaje, como se define por ν = hn_grafeno/eB. Dos características clave se ven en la Fig. 4a. Primero, el CNP se dobla cuando el sistema pasa de la fase convencional a la fase SIC. En segundo lugar, cada espacio entre las líneas de isodopaje aumenta a medida que el sistema entra más profundamente en la fase SIC. Proponemos un modelo electrostático en la Nota complementaria. 1. Una banda interfacial con una densidad de carga considerable de n₂ se introduce en la superficie de CrOCl con una distancia d₂ debajo de la capa de grafeno, y las puertas superior e inferior están ubicadas a distancias d₁ y d₃, respectivamente, como se ilustra en la figura complementaria. 25a, b. Al evaluar el modelo, encontramos que estas dos características principales se pueden reproducir bien, como se muestra en el diagrama de fase de la Fig. 4b. Sin embargo, en el modelo simplificado tuvimos que introducir dos suposiciones: una reconstrucción de la estructura de la banda con una velocidad de Fermi mejorada una vez que el nivel de grafeno de Fermi se alinea con la banda interfacial en CrOCl, y también que la banda interfacial no muestra ninguna contribución al transporte, como discutido en las figuras complementarias. 25–28.

a,b, experimentales (a) y calculado (b) diagrama de fase en el D_ef–n_a espacio, con el límite de fase resaltado. Líneas de isodopaje con el calculado n_grafeno se indican con líneas sólidas en b. c, Esquema de un diagrama de fase típico con dos caminos de procesos de transición indicados por flechas. d–j, Esquemas de los diagramas de bandas (pasos (1)–(4)) para la ruta a (d–g, respectivamente) y aquellos (pasos (1′)–(3′) para la ruta b (h–j, respectivamente) ilustrado en c.

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Además, realizamos cálculos de la teoría funcional de la densidad (Figs. 29–31 en nota complementaria 2). Se ve que, en el modelo bicapa de CrOCl y en ciertos campos eléctricos verticales, la banda interfacial de la capa superior de CrOCl (Figs. 32–34) comienza a superponerse con el nivel de grafeno de Fermi. La transferencia de carga del grafeno a la banda interfacial se permite por lo tanto a través de túneles. Nuestros cálculos sugieren que un orden de carga localizada de longitud de onda larga (un cristal de Wigner, en este caso, ya que se estima que los radios adimensionales de Wigner-Seitz exceden el valor crítico de 31 para electrones bidimensionales,³³ se muestra en la tabla complementaria 1) es probable que se forme en la banda interfacial del Cr 3d orbitales en la capa superior de CrOCl. Esto explica de manera coherente que, una vez llena de electrones, la banda interfacial puede sufrir una inestabilidad de Wigner y no contribuye al transporte, pero proporciona una superred de potencial de Coulomb para el grafeno que descansa en la parte superior. Al considerar sistemáticamente la interacción entre los potenciales genéricos de superred de Coulomb de largo alcance en una serie de materiales junto con el grafeno, nuestro trabajo teórico por separado sugiere que tal interacción e-e en el grafeno de hecho mejora la velocidad de Fermi de manera espectacular y, mientras tanto, abre una brecha en el CNP³⁴. Nos dimos cuenta de que recientemente también se observaron fenómenos similares, como en el grafeno-CrI₃ te³⁵.

Con base en el análisis anterior, trazamos un diagrama de fase esquemático (Fig. 4c), en el que las fases convencional y SIC se denotaron como fase (i) y fase (ii) por simplicidad. Se utilizan dos caminos diferentes para ilustrar los procesos de dopaje en nuestro sistema. En la ruta a, el grafeno comienza en un estado dopado con huecos (estado (1) en la Fig. 4d). Cruza el CNP, se dopa con electrones y se acerca al límite de fase en el que el nivel de Fermi de grafeno toca la energía más baja de la banda interfacial en CrOCl (estado (2) en la Fig. 4e), lo que desencadena el evento de llenado de electrones en la banda interfacial y forma un orden de carga. Este último ejerce un potencial de superred de Coulomb de longitud de onda larga a los electrones de Dirac en el grafeno. En consecuencia, la velocidad de Fermi aumenta notablemente (afilamiento del cono de Dirac en la ilustración) impulsada por interacciones e-e en el grafeno (estado (3) en la Fig. 4f). Además, cuando D_ef disminuye del estado (3) al estado (4), el nivel de Fermi en el grafeno alcanza su CNP, en el que se ve una brecha impulsada por la interacción (como lo respalda la extracción de la brecha de activación térmica; Fig. 35). En una nueva disminución de D_ef, el sistema vuelve a doparse por agujeros. Un proceso similar se puede interpretar para la ruta b (Fig. 4 h – j).

Experimentalmente, al ajustar las oscilaciones de Shubnikov-de Haas de varias temperaturas en dopajes en la fase (i) y la fase (ii) (Fig. 36), la masa del ciclotrón m* en la fase (i) se estimó que era comparable al del grafeno monocapa 'ordinario', pero de 3 a 5 veces mayor que el de la fase (ii). Por lo tanto, produce una velocidad de Fermi algunas veces mayor que la del grafeno en la fase (ii), de acuerdo con las conjeturas de nuestro modelo teórico. Así, en este régimen el hueco ciclotrónico del primer LL, (Delta ={v}_{{rm{F}}}raíz cuadrada{2hslash eB}), es del orden de unos 50 meV a 0.1 T, lo que explica cualitativamente la cuantificación a muy bajo B. Hacemos hincapié en que otras sondas, como la transmisión por infrarrojos, ayudarían a verificar directamente la brecha del ciclotrón estimada en el sistema actual en este sentido. Un estado QH robusto con campos magnéticos ultrabajos en condiciones experimentales relajadas puede ser crucial para futuras construcciones de superconductividad topológica, así como para el procesamiento de información cuántica, que durante mucho tiempo se pensó que solo era posible en sistemas QAHE. Los resultados anteriores muestran sin ambigüedades que el acoplamiento de carga interfacial, en términos de ingeniería de los estados electrónicos cuánticos, es una técnica poderosa que es posible que hayamos pasado por alto hasta ahora. A modo de comparación, la Fig. 5 resume los campos magnéticos y las temperaturas necesarias para realizar la conductancia Hall cuantificada en diferentes sistemas QHE o QAHE típicos informados recientemente^{6,12,30,36,37,38,39,40,41}.

El diagrama resume los campos magnéticos (por debajo de 10 T) y las temperaturas que realizan la conductancia Hall cuantificada en varios sistemas típicos informados recientemente. Se incluyen datos de tres muestras (dispositivos S16, S36 y S40) en este trabajo.

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En conclusión, hemos demostrado un sistema híbrido de grafeno-CrOCl, en el que se observó una fase QHE exótica gracias al peculiar acoplamiento interfacial sintonizable de puerta. En campos magnéticos finitos y constantes D_ef, se ve un cruce de la cuantización de Landau en forma de abanico a en forma de cascada. También, en el D–B espacio, a diferencia de lo convencional D-independientes, los LLs en la fase SIC-QHE exhiben una dependencia parabólica entre B y D_ef en un amplio rango de dopaje efectivo de 0 a 10¹³ cm^-2, con una cuantización de Landau de un ν = meseta de ±2 a partir de sub-100 mT por debajo de 10 K, y permanece cuantificada en ~350 mT a la temperatura del nitrógeno líquido. Nuestro análisis teórico atribuye de manera consistente el origen físico de este fenómeno observado a la formación de un orden de carga de longitud de onda larga en los estados interfaciales en CrOCl y una reconstrucción de banda posterior en grafeno. Nuestros hallazgos parecen abrir una nueva puerta a la ingeniería de la fase QH y pueden arrojar luz sobre la futura manipulación de los estados electrónicos cuánticos a través del acoplamiento de carga interfacial, como la construcción de nuevos superconductores topológicos y la construcción de estándares de metrología cuántica.

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• Fuente: https://www.nature.com/articles/s41565-022-01248-4